Autodidacte, Charles Cros s'intéressa aux sciences, à la poésie et aux langues orientales. Poète inclassable et inventeur, en 1869, il présenta à la Société française de photographie un procédé de photographie en couleurs, à l'origine du procédé actuel de trichromie. A l'Exposition universelle de 1867, il présenta un prototype de télégraphe automatique. En 1877, il formula le principe d'un appareil de reproduction des sons qu'il nomma "paléophone", quelques temps avant Edison et son phonographe. Il publia ses premiers poèmes dans le "Parnasse contemporain" et fréquenta les cercles (Les Vilains Bonhommes, puis le cercle des Zutistes) et cafés littéraires de la bohème de l'époque, ainsi que le salon de Nina de Villard, qui fut sa maîtresse jusqu'en 1877. Il collabora à plusieurs revues, mais resta plus connu pour ses monologues, dont le plus célèbre est "Le Hareng saur", qu'il récitait dans des cabarets parisiens comme "Le Chat noir". Cros mourut inconnu et misérable, laissant non publiée la majeure partie de son oeuvre. Elle ne sera éditée qu'en 1908, sous le titre "Le Collier de griffes", grâce à son fils Guy. Les surréalistes virent en lui un précurseur : André Breton l'appela l'"inventeur perpétuel". En 1948, L'Académie Charles Cros fut créée en son honneur. Elle récompense chaque année les meilleurs disques.
Cros fut un temps l'ami de Verlaine et de Rimbaud. Il hébergea Rimbaud chez lui une quinzaine de jour en octobre 1871, à son arrivée à Paris. Il se brouilla ensuite avec les deux poètes en prenant le parti de Mathilde Verlaine contre son mari.